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科学家已经分离出一种中间产物 这种中间产物在地球上最重要的反应之一中很难获得


时间:2021-06-01  来源:  作者:  点击次数:


原标题:科学家已经分离出地球上最重要的反应之一,这是很难获得的。来源:cnBeta。计算机输出缩微胶片

据国外媒体报道,水氧化(WOR)是地球上最重要的反应之一,因为它是大气中几乎所有氧气的来源。了解其复杂性是提高反应效率的关键。不幸的是,反应机理复杂,中间体高度不稳定,这使得其分离和表征极具挑战性。为了克服这个问题,科学家们正在使用分子催化剂作为模型来理解水氧化的基本方面——特别是氧-氧成键反应。

负责WOR研究的科学家iciqlret-FILLOL最近首次分离出一种难以获得的中间产物,并对其进行了全面表征。该中间产物是在氧-氧键形成事件(反应的速率决定步骤)之后产生的。这项研究是由ICIQ与荷兰格罗宁根大学和法国同步加速器太阳实验室合作开展的一项国际性工作。研究结果已在《Nature Chemistry》发表。该论文的第一作者、ICIQ团队负责人、ICREA教授胡里奥罗雷特-菲洛说:“我们的工作直接影响我们观察氧-氧键形成步骤和后续反应中间体的能力。”

通过改变催化体系的条件,研究人员获得了钌()侧向过氧化物的结晶,这是反应的速率决定步骤,即氧氧键的形成。“这篇论文将有助于更好地理解氧-氧键形成的机制,因为它显示了氧-氧键形成的单位点机制的直接证据,这是光系统的假设机制之一,”略雷集团成员和该论文的第一作者卡拉卡萨德瓦尔指出。

尽管对WOR的机理已经进行了广泛的研究,但对WOR的理解还不完全,这导致了对氧-氧键形成机理的一些建议的持续争论。研究人员使用标记研究来监测WOR速率测定步骤前后形成的中间体。通过这种方式,他们可以提供直接的证据来证明来自金属-氧代的水亲核攻击促进了氧-氧键的形成。

卡萨德瓦尔总结说:“这篇论文再次证明,明确定义的分子复合物提供了获得WOR的基本方面,反之亦然将是非常具有挑战性的,这将有助于开发进一步有效的催化剂设计。”


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